本發(fā)明涉及核燃料，尤其涉及一種燃料芯塊的制備方法。
背景技術(shù)：
1、自日本福島事故發(fā)生后，為了提高燃料的事故包容能力和固有安全性，國(guó)際核燃料領(lǐng)域提出了耐事故燃料概念。耐事故燃料是以改善核燃料在嚴(yán)重事故下保持結(jié)構(gòu)完整性為目標(biāo)的革新型燃料。通過(guò)采用新型燃料/包殼材料體系以及結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，耐事故燃料可有效減少或避免事故工況下可燃?xì)怏w的產(chǎn)生，減少裂變產(chǎn)物的釋放，從而降低核電站發(fā)生大量放射性物質(zhì)泄漏的風(fēng)險(xiǎn)。
2、耐事故燃料的研發(fā)主要包括包殼材料改進(jìn)、先進(jìn)燃料芯塊研發(fā)和先進(jìn)包殼研發(fā)三方面。其中，先進(jìn)燃料芯塊研發(fā)的重點(diǎn)在于發(fā)展比uo2燃料具有更好導(dǎo)熱性能和裂變產(chǎn)物包容能力的新型燃料。uo2燃料具有熔點(diǎn)高、抗腐蝕、高溫蠕變低、輻照穩(wěn)定性好等性能優(yōu)點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于商用核反應(yīng)堆燃料。但是，uo2燃料具有較低的導(dǎo)熱率，容易引起堆芯局部過(guò)熱以及影響芯塊向冷卻劑傳熱。在事故工況下，uo2燃料較低的導(dǎo)熱性能導(dǎo)致反應(yīng)堆余熱無(wú)法有效排除，因此，uo2燃料存在潛在的熔堆事故風(fēng)險(xiǎn)。鑒于目前使用的uo2燃料存在上述缺點(diǎn)，下一代先進(jìn)燃料芯塊需要著重提高燃料的導(dǎo)熱性能，降低燃料在運(yùn)行過(guò)程中的溫度，從而提高燃料的固有安全性。
3、un燃料以及u3si2燃料因具有鈾密度高、導(dǎo)熱系數(shù)高等特點(diǎn)而成為下一代先進(jìn)燃料芯塊的潛在材料之一。但un燃料、u3si2燃料的活性較高，易與氧發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致芯塊中uo2相增加，對(duì)芯塊的密度、導(dǎo)熱性能以及鈾密度帶來(lái)不利影響。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路
1、本申請(qǐng)實(shí)施例提供一種燃料芯塊的制備方法，通過(guò)采用合理的制備方法以及工裝設(shè)計(jì)，使易氧化燃料芯塊在低氧低水環(huán)境下進(jìn)行制備，避免燃料芯塊在制備過(guò)程中被氧化，可以有效提高易氧化燃料芯塊的密度、降低芯塊中的氧雜質(zhì)含量，保證燃料芯塊在制備過(guò)程中的安全性。
2、第一方面，本申請(qǐng)?zhí)峁┮环N燃料芯塊的制備方法，包括：
3、粉料制備，粘結(jié)劑添加，粉料球磨，芯塊生坯壓制，芯塊生坯轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐，以及芯塊生坯燒結(jié)的步驟，以得到密度達(dá)95％t.d.以上的燃料芯塊，其中所有步驟都在水含量為預(yù)設(shè)水含量和氧含量為預(yù)設(shè)氧含量的環(huán)境下進(jìn)行。
4、在一些實(shí)施例中，所述預(yù)設(shè)水含量不超過(guò)100ppm，所述預(yù)設(shè)氧含量不超過(guò)200ppm。
5、在一些實(shí)施例中，將所述芯塊生坯通過(guò)密封裝置轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐；或采用能夠在保護(hù)氣氛下實(shí)現(xiàn)芯塊生坯裝爐的燒結(jié)裝置將芯塊生坯轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐。
6、在一些實(shí)施例中，所述密封裝置的制備材料包括石墨、鎢、鉬、氧化鋯、氧化鋁或碳化硅。
7、在一些實(shí)施例中，所述密封裝置包括蓋體和承載部件，所述蓋體和承載部件通過(guò)螺紋方式或密封材料密封。
8、在一些實(shí)施例中，所述燃料芯塊包括u3si2燃料芯塊或un/u3si2復(fù)合燃料芯塊。
9、在一些實(shí)施例中，所述燃料芯塊包括u3si2燃料芯塊；所述粉料制備，粘結(jié)劑添加，粉料球磨，芯塊生坯壓制，芯塊生坯轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐，以及芯塊生坯燒結(jié)的步驟包括：
10、將聚乙二醇溶于無(wú)水乙醇，得到聚乙二醇溶液；在氣氛手套箱內(nèi)，將u3si2原料和所述聚乙二醇溶液放置在氧化鋯球磨罐中，將所述氧化鋯球磨罐放置在密封罐中；
11、將所述密封罐從氣氛手套箱內(nèi)取出，在所述氧化鋯球磨罐中，對(duì)所述u3si2原料及所述聚乙二醇溶液進(jìn)行球磨，得到第一混合物，完成球磨后將所述密封罐轉(zhuǎn)移至氣氛手套箱中，再?gòu)难趸喦蚰ス拗腥〕龅谝换旌衔锊⒑娓?，以獲得含聚乙二醇的u3si2燃料粉末；
12、將所述含聚乙二醇的u3si2燃料粉末壓制成型，得到u3si2燃料芯塊生坯；
13、將所述u3si2燃料芯塊生坯移至密封裝置，將所述密封裝置轉(zhuǎn)移至真空燒結(jié)爐；或者，在保護(hù)氣氛下，將u3si2燃料芯塊生坯轉(zhuǎn)移至真空燒結(jié)爐；
14、對(duì)所述真空燒結(jié)爐中的所述u3si2燃料芯塊生坯進(jìn)行燒結(jié)，得到u3si2燃料芯塊。
15、在一些實(shí)施例中，所述燃料芯塊包括un/u3si2復(fù)合燃料芯塊；所述粉料制備，粘結(jié)劑添加，粉料球磨，芯塊生坯壓制，芯塊生坯轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐，以及芯塊生坯燒結(jié)的步驟包括：
16、將聚乙二醇溶于無(wú)水乙醇，得到聚乙二醇溶液；在氣氛手套箱內(nèi)，將u3si2原料、un原料和所述聚乙二醇溶液放置在氧化鋯球磨罐中，將所述氧化鋯球磨罐放置在密封罐中；
17、將所述密封罐從氣氛手套箱內(nèi)取出，在所述氧化鋯球磨罐中，對(duì)所述u3si2原料、un原料及所述聚乙二醇溶液進(jìn)行球磨，得到第二混合物，完成球磨后將所述密封罐轉(zhuǎn)移至氣氛手套箱中，再?gòu)难趸喦蚰ス拗腥〕龅诙旌衔锊⒑娓?，以獲得含聚乙二醇的u3si2燃料、un燃料混合粉末；
18、將所述含聚乙二醇的u3si2燃料、un燃料混合粉末壓制成型，得到un/u3si2復(fù)合燃料芯塊生坯；
19、將所述un/u3si2復(fù)合燃料芯塊生坯移至密封裝置，將所述密封裝置轉(zhuǎn)移至真空燒結(jié)爐；或者，在保護(hù)氣氛下，將un/u3si2復(fù)合燃料芯塊生坯轉(zhuǎn)移至真空燒結(jié)爐；
20、對(duì)所述真空燒結(jié)爐中的所述un/u3si2復(fù)合燃料芯塊生坯進(jìn)行燒結(jié)，得到un/u3si2復(fù)合燃料芯塊。
21、在一些實(shí)施例中，對(duì)所述真空燒結(jié)爐中的所述u3si2燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)的步驟包括：在真空或者流動(dòng)保護(hù)氣氛下，對(duì)所述u3si2燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)，其中，在真空氣氛下對(duì)所述u3si2燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)時(shí)，所述真空燒結(jié)爐抽真空后，真空度優(yōu)于5×10-2pa。
22、在一些實(shí)施例中，對(duì)所述真空燒結(jié)爐中的所述un/u3si2復(fù)合燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)的步驟包括：在真空或者流動(dòng)保護(hù)氣氛下，對(duì)所述un/u3si2復(fù)合燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)，其中，在真空氣氛下對(duì)所述un/u3si2復(fù)合燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)時(shí)，所述真空燒結(jié)爐抽真空后，真空度優(yōu)于5×10-2pa。
23、本申請(qǐng)?zhí)峁┑囊环N燃料芯塊的制備方法，通過(guò)采用合理的制備方法以及工裝設(shè)計(jì)，使易氧化燃料芯塊在低氧低水環(huán)境下進(jìn)行制備，避免燃料芯塊在制備過(guò)程中被氧化，可以有效提高易氧化燃料芯塊的密度、降低芯塊中的氧雜質(zhì)含量，保證燃料芯塊在制備過(guò)程中的安全性。
1.一種燃料芯塊的制備方法，其特征在于，包括：
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述預(yù)設(shè)水含量不超過(guò)100ppm，所述預(yù)設(shè)氧含量不超過(guò)200ppm。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，將所述芯塊生坯通過(guò)密封裝置轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐；或采用能夠在保護(hù)氣氛下實(shí)現(xiàn)芯塊生坯裝爐的燒結(jié)裝置將芯塊生坯轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐。
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的方法，其特征在于，所述密封裝置的制備材料包括石墨、鎢、鉬、氧化鋯、氧化鋁或碳化硅。
5.根據(jù)權(quán)利要求3所述的方法，其特征在于，所述密封裝置包括蓋體和承載部件，所述蓋體和承載部件通過(guò)螺紋方式或密封材料密封。
6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征在于，所述燃料芯塊包括u3si2燃料芯塊、un/u3si2復(fù)合燃料芯塊。
7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的方法，其特征在于，所述燃料芯塊包括u3si2燃料芯塊；所述粉料制備，粘結(jié)劑添加，粉料球磨，芯塊生坯壓制，芯塊生坯轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐，以及芯塊生坯燒結(jié)的步驟包括：
8.根據(jù)權(quán)利要求6所述的方法，其特征在于，所述燃料芯塊包括un/u3si2復(fù)合燃料芯塊；所述粉料制備，粘結(jié)劑添加，粉料球磨，芯塊生坯壓制，芯塊生坯轉(zhuǎn)移至燒結(jié)爐，以及芯塊生坯燒結(jié)的步驟包括：
9.根據(jù)權(quán)利要求7所述的方法，其特征在于，對(duì)所述真空燒結(jié)爐中的所述u3si2燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)的步驟包括：在真空或者流動(dòng)保護(hù)氣氛下，對(duì)所述u3si2燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)，其中，在真空氣氛下對(duì)所述u3si2燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)時(shí)，所述真空燒結(jié)爐抽真空后，真空度優(yōu)于5×10-2pa。
10.根據(jù)權(quán)利要求8所述的方法，其特征在于，對(duì)所述真空燒結(jié)爐中的所述un/u3si2復(fù)合燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)的步驟包括：在真空或者流動(dòng)保護(hù)氣氛下，對(duì)所述un/u3si2復(fù)合燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)，其中，在真空氣氛下對(duì)所述un/u3si2復(fù)合燃料芯塊進(jìn)行燒結(jié)時(shí)，所述真空燒結(jié)爐抽真空后，真空度優(yōu)于5×10-2pa。